Hope, Taylor
(2023).
« (Photo)catalytic reactions for the pharmaceutical industry : novel methods guided by theory, spectroscopy and mechanistic studies » Thèse.
Montréal (Québec, Canada), Université du Québec à Montréal, Doctorat en chimie.
Fichier(s) associé(s) à ce document :
Résumé
Mes contributions à la recherche sont une interface entre la chimie appliquée et fondamentale. En général, je m'efforce à obtenir une compréhension approfondie des réactions dans le but de résoudre les problèmes du monde qui nous entoure. Dans ce travail hautement collaboratif, mon rôle est d'obtenir un aperçu mécanistique précis des réactions chimiques développées par les leaders de l'industrie. J'ai eu le privilège de collaborer et de publier avec des chimistes de Pfizer et de Merck sur des problèmes de recherche percutants et difficiles. La compréhension d’un processus chimique peut être extrêmement avantageux. Si nous pouvons mesurer la thermodynamique et la cinétique d'une réaction, nous pouvons prédire les conditions qui devraient fonctionner et écarter celles qui sont susceptibles d'échouer. L'identification des intermédiaires de réaction ouvre également de nouvelles voies cachées du schéma réactionnel global. Notre approche de la chimie « d’investigations de mécanismes et solutions innovantes » repose sur la spectroscopie indépendante en temps, ou temporellement résolue, la chimie analytique classique et la chimie computationnelle. Le but de mon doctorat est de combiner deux mondes de la chimie : la chimie synthétique et la chimie physique de pointe. L'expérience unique de notre groupe en chimie organique physique combinée à une passion pour la compréhension d’énigmes mécanistiques complexes a abouti à plusieurs publications à haut impact avec nos collaborateurs. Dans mon cas, les collaborateurs sont à la fois industriels (Pfizer et Merck) et académiques (Thomas Poisson, U. Rouen et Kenneth Maly, U. Wilfrid-Laurier). Ils ont cultivé des questions de recherche passionnantes pour lesquelles je m’applique à offrir des explications détaillées aux résultats expérimentaux. Nous accomplissons cette compréhension mécanistique en fournissant une analyse computationnelle, telle que la théorie fonctionnelle de la densité (DFT), et des résultats expérimentaux via des méthodes telles que l'extinction de Stern-Volmer, le rendement quantique de fluorescence et de phosphorescence, l'analyse cinétique et la voltamétrie cyclique pour souligner les étapes spécifiques d'un mécanisme proposé. En combinant des techniques spectroscopiques avec des méthodes de calcul de pointe, nous sommes en mesure de soutenir ou de réfuter certaines voies mécanistiques. Cette approche altère directement la manière dont les chimistes développent des réactions. En comprenant chaque étape d'un mécanisme, nous pouvons mieux développer des réactions plus efficaces.
_____________________________________________________________________________
MOTS-CLÉS DE L’AUTEUR : photochimie, catalyse, spectroscopie, intermédiaires réactifs, études mécanistes, cinétique de réaction, réaction de Minisci, thione, fer-oxo, recombinaison radicalaire-radicalaire, photoredox, calculs DFT, couplage phénol-phénol
| Type: |
Thèse ou essai doctoral accepté
|
| Informations complémentaires: |
Fichier numérique reçu et enrichi en format PDF/A. |
|
Directeur de thèse: |
Frenette, Mathieu |
| Mots-clés ou Sujets: |
Photochimie / Catalyse / Réactions chimiques / Mécanismes / Intermédiaires réactionnels / Spectroscopie |
| Unité d'appartenance: |
Faculté des sciences > Département de chimie |
| Déposé par: |
Service des bibliothèques
|
| Date de dépôt: |
23 août 2023 09:04 |
| Dernière modification: |
23 août 2023 09:04 |
| Adresse URL : |
http://archipel.uqam.ca/id/eprint/16821 |
RECHERCHER
PARCOURIR
LIBRE ACCÈS
